分子催化 2019年第01期杂志 文档列表

分子催化杂志研究论文

关于在钾与负氢混合物中钾钙嬗变的检测1-9

作者：吕功煊; 张旭强; 甄文龙 单位：中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室; 甘肃兰州730000
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：报道了在室温下钾与负氢混合物中钾钙发生嬗变的现象,负氢是由NaBH4、 LiBH4和NH3BH3提供的.实验中的钾和钙的浓度分别用诱导耦合等离子发射光谱法(ICP-OES)和诱导耦合等离子质谱法(ICP-MS)进行检测. ICP-OES结果表明随着混合物中钾浓度的降低伴随着钙的浓度增加.此外ICP-MS结果还表明40Ca浓度的增加伴随着41K浓度的增加,可能表明在负氢存在的条件下混合物中40Ca的生成与41K物种有关.

Pd/CZ三效催化剂中钯的团聚现象研究10-18

作者：黄政文; 郭伟琦; 江治; 上官文峰; 顾顺超; 平野真一 单位：上海交通大学燃烧与环境技术中心; 上海200240; 上海交通大学平野材料创新研究所; 上海20024
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：通过浸渍法制备了一系列负载0.5%(重量百分比) Pd的氧化铈-氧化锆(NDK-84,由日本新日本电工株式会社提供)催化剂材料,并通过全面的表征手段,包括扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、元素分布、 X-射线衍射(XRD),氮气吸脱附测试与比表面积和孔径分布分析(BET)、 X射线光电子能谱(XPS)等,研究了不同Pd前驱体和不同热老化处理条件、 H2还原条件对Pd在铈锆固溶体上的分散、生长与烧结行为的影响,并评估了它们的三效催化活性.结果表明,热老化处理过程与还原过程显著影响了Pd在氧化物载体表面上的分散,因此导致不同的催化活性.

脊椎状NiCo2O4纳米棒的制备及其析氧和氧还原性能研究19-26

作者：李作鹏; 赵耀晓; 刘卫; 贺雯娟; 刘文军; 郭永; 张三兵 单位：山西大同大学化学与环境工程学院; 山西大同037009; 中国农业大学理学院应用化学系; 北京100193
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：以水热法并进一步焙烧合成脊椎状NiCo2O4纳米棒,通过透射电子显微镜(TEM)、 X射线衍射仪(XRD)、 X射线光电子能谱仪(XPS)和热重分析仪(TG)等来表征其结构形态及热稳定性.采用线性扫描法(LSV)、循环伏安(CV)研究所制备催化剂的在玻碳和旋转圆盘电极上的电催化活性:在0.1 mol·L-1 KOH溶液中的电催化析氧反应(OER)和电催化氧还原反应(ORR).研究结果表明,所制备的脊椎状NiCo2O4纳米棒有大量的不饱和态, 200℃焙烧制备的脊椎状NiCo2O4纳米棒析氧过电位最小可达309 mV, Tafel斜率145.6 mV/dec,其氧还原极限电流密度在1600 rmp可达到5.095 mA·cm-2,电子转移数在3.2~3.8之间,接近四电子转移机理,其优良电化学性能可能是由于暴露了更多的边缘缺陷的缘故.

微波法合成氟改性TS-1及其催化环己酮氨肟化性能27-40

作者：薛晓璐; 高鹏飞; 张磊; 赵永祥 单位：山西大学化学化工学院; 山西太原030006; 山西大学精细化学品教育部工程研究中心; 山西太原030006
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：通过微波辅助法制备了含氟的TS-1(F-TS-1-M),并与传统方法制备的氟改性TS-1(F-TS-1-T),微波处理的TS-1(TS-1-M)和未改性TS-1进行比较. XRD、 DR UV-Vis、 XPS表明F-TS-1-M和TS-1-M分子筛上的部分非骨架钛转变为骨架钛,这是由于微波的选择性效应可以不同程度地活化Ti—O和Si—O键;19F MAS NMR证实了F-TS-1-M分子筛中氟元素是以Si-F和SiF62-的形式存在;29Si MAS NMR表明F-TS-1-M分子筛的骨架缺陷位和表面羟基减少, Py-FT-IR结果表明F-TS-1-M的Lewis酸性和疏水性高于F-TS-1-T、 TS-1-M和TS-1.在环己酮氨肟化的反应中表现出优异的催化性能.

基于能带理论研究非贵过渡金属对Pd基催化剂的影响41-49

作者：王菲菲; 马晓明; 郭玉明; 杨林 单位：河南师范大学化学化工学院; 河南新乡453007
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：采用乙二醇为溶剂和还原剂、谷氨酸为螯合剂、非贵过渡金属为助剂、 XC-72为载体的一步溶剂热法制备了3种Pd基催化剂:PdCr/XC-72, PdMn/XC-72和PdHg3.5/XC-72.实验结果表明, Cr、 Mn、 Hg 3种非贵过渡金属元素的加入会影响催化剂中活性金属颗粒的粒径和分散度.其中, PdCr/XC-72催化剂具有金属粒径小、分散均匀的特点,其在无溶剂条件下对DL-sec-苯乙醇的转化率为91%,远远高于PdMn/XC-72(53%)和PdHg3.5/XC-72(32%).同时,利用基于密度泛函理论的第一性原理,从能带理论和d带空穴的角度出发,进一步从理论上分析了PdCr/XC-72催化剂催化活性较好的原因.

Nd掺杂V2O5/TiO2低温NH3选择性催化还原NOx性能研究50-57

作者：窦生平; 赵炜; 张凯; 李昌烽 单位：江苏大学能源与动力工程学院; 江苏镇江212013
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了Nd掺杂V2O5/TiO2催化剂.用XRD和Raman技术对其晶相结构和分散性进行了表征,并在固定床反应器上评价了其催化活性.然后考察了煅烧温度对催化剂脱硝性能的影响,结合XRD表征结果可知煅烧温度没有改变TiO2的晶型,只影响了其结晶度.同时氮气吸脱附表征及BET计算结果显示350℃煅烧时催化剂比表面积最大.研究了O2浓度以及氨氮比对催化剂脱硝性能的影响.同时考察了Nd掺杂催化剂的稳定性,发现Nd改性催化剂有较好的稳定性.并对Nd掺杂催化剂做了抗硫抗水考察,研究结果表明, Nd掺杂催化剂有较好的耐硫耐水性.

原位生成的水溶性Salen-Pd配合物催化微波促进水中的C-C偶联反应58-65

作者：孙斌; 王江淋 单位：重庆工商大学环境与资源学院; 催化与功能有机分子重庆市重点实验室; 重庆400067
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：将一种水溶性Salen, N,N’-双[(5-磺酸基-2-羟基)苄基]缩N,N’-二甲基-1,2-乙二胺(L)与醋酸钯原位生成水溶性Salen-Pd配合物,该水溶性钯配合物应用于催化微波加热的水中的Heck和Sonogashira碳-碳偶联反应.在优化反应条件之后,对溴苯衍生物与乙烯衍生物的Heck偶联反应以及溴苯衍生物与苯乙炔及其衍生物之间的Sonogashira偶联反应进行了考察.发现,在优化的反应条件下,无论是Heck反应,还是Sonogashira偶联反应,都能得到很好的收率.在有机物分离之后,水相继续循环使用4次,在水相的前3次循环使用时,都获得了不错的收率.

金属改性SBA-15应用于乙醇水蒸气重整制氢的研究66-74

作者：郭丹瑜; 范玲娜; 安霞; 谢鲜梅 单位：太原理工大学化学化工学院; 气体能源高效清洁利用山西省重点实验室; 山西太原030024
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：采用水热法将Ce金属引入SBA-15骨架,合成一系列Ce-SBA-15(Si/Ce=40, 20, 10)载体,再通过浸渍法制得Co/Ce-SBA-15催化剂.利用XRD、 UV-Vis、 FT-IR、 H2-TPR、 N2吸附-脱附等手段对催化剂进行表征,并用于乙醇水蒸汽重整制氢反应(ESR),考察载体骨架中Ce金属对催化剂结构和性能的影响.结果表明,水热法制备可使得Ce离子进入到SBA-15分子筛骨架,合成的载体仍保持SBA-15特有的介孔结构.与Co/SBA-15催化剂相比,基于铈的储放氧功能, Ce的加入提高了活性金属分散度,降低了反应积碳的生成,改善了催化剂稳定性.适量铈与钴的协同作用,提高了钴物种的分散度,降低了钴的烧结程度,催化剂Co/Ce-SBA-15(Si/Ce=20)具有良好的催化活性,乙醇转化率为96.6%, H2选择性达到75.5%,反应后积碳率仅为5.6%.

Ag-Pd/g-C3N4的制备及在水溶液中选择性氧化苯甲醇75-82

作者：张楠; 李建民; 刘海津; 宿于朝; 李增翼; 刘国光 单位：河南科技学院资源与环境学院; 河南新乡453003; 河南师范大学环境学院; 黄淮水环境与污染防治省部共建教育部重点实验室; 河南省环境污染控制重点实验室; 河南新乡453007
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：采用硼氢化钠还原法在g-C3N4的表面负载Ag和Pd纳米颗粒制备Ag/g-C3N4、 Pd/g-C3N4、 Ag-Pd/g-C3N4光催化剂.采用能谱仪、 X射线衍射、高分辨透射电子显微镜等技术对样品进行表征.结果显示, Ag-Pd/g-C3N4复合材料中C、 N、 Ag和Pd元素的质量百分数分别为22.718%、 59.966%、 9.132%和8.184%. Ag和Pd纳米颗粒负载在g-C3N4表面可提高材料在可见光区域的吸收以及提高苯甲醇的转化率,生成苯甲醛的选择性为85.6%.

Ni-M/SiO2催化1,4-丁炔二醇加氢的金属助剂效应83-89

作者：赵芳; 王长真; 田亚妮; 王菊霞; 李海涛; 赵永祥 单位：山西大学化学化工学院; 精细化学品教育部工程研究中心; 山西太原030006
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：以SiO2气凝胶为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO2及不同金属助剂改性的Ni-M/SiO2(M=Fe、 Co、 Cu)催化剂,利用ICP、 BET、 XRD、 H2-TPR、 H2-TPD等手段对催化剂进行了表征,考察了不同第二金属对催化剂结构与1,4-丁炔二醇加氢性能的影响.结果表明,第二金属与Ni物种具有不同程度的双金属协同效应,其中Cu的加入不仅能够提高Ni活性物种的分散度,而且Ni-Cu双金属间的相互作用改善了NiO物种的还原性能及氢活化能力,有利于氢和1,4-丁炔二醇在活性位点的快速转化.在反应温度50℃,氢压1 MPa,反应时间3 h的加氢评价条件下, 15Ni5Cu/SiO2催化剂不仅可以实现1,4-丁炔二醇的完全转化,而且能够有效降低难分离副产物2-羟基四氢呋喃的含量,具有最优的加氢活性和对1,4-丁烯二醇的选择性.

分子催化杂志综述

非共价键功能化石墨烯/碳纳米管负载型金属配合物催化剂及催化反应中的应用90-101

作者：汪兵洋; 郑治文; 赵康; 杨磊; 刘建华; 夏春谷 单位：中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室; 甘肃兰州730000; 中国科学院大学; 北京100000
期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：碳材料(石墨烯、碳纳米管)具有超大的比表面积、高机械强度、化学稳定性、环境友好等特点,使得其作为一类新型非均相催化剂的优良载体,固载的金属配合物催化剂在许多催化反应中得到了广泛的应用.由于弱相互作用(π-π键、氢键、静电)功能化可以有效的保护碳材料的完整性,从而更好地发挥碳材料本身的优异性能.通过改变温度、溶液极性、外场力来调控非共价键功能化碳材料催化剂在催化反应中载体与催化剂的吸附与分离,使其具有均相催化剂优良的催化活性和多相催化剂的可回收性.综述了近些年来非共价键功能化石墨烯和碳纳米管固载的金属配合物催化剂在催化反应中的研究进展.

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《分子催化》征稿启事102-102

期刊：《分子催化》2019年第01期
摘要：《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.